澳门新莆京7906not官网在材料科学领域顶级期刊Advanced Materials（影响因子：32.086）上发表研究性论文
近日，澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授在Advanced Materials（IF = 32.086）上发表题为《Isolating Contiguous Ir Atoms and Forming Ir-W Intermetallics with Negatively Charged Ir for Efficient NO Reduction by CO》的研究论文，这是我校作为第一单位及第一通讯单位首次在Advanced Materials杂志上发表文章。
NOx（NO和NO2）是空气污染物的主要成分，主要来自汽车等移动源和工厂等固定源的废气排放。另外，这些废气还含有CO。随着环境保护法对污染物排放控制政策的收紧，去除废气中的NOx和CO变得非常迫切。使用CO作为还原剂选择性催化还原NO（CO-SCR）可以同时去除两种有害气体，相较于工业上采用的NH3-SCR技术更有优势。
尽管如此，由于缺乏有效的催化剂（即具有宽的工作温度窗口和较强的抗O2和SO2中毒的能力），CO-SCR的工业实施在很大程度上受到了限制。本工作中，我们报道了一种新型有序介孔SiO2负载的Ir基催化剂，其中Ir的负载量仅为1 wt%，可以实现CO-SCR的高效催化。在该催化剂中，相邻的Ir原子被隔离成单个原子，并形成IrW金属间纳米颗粒。将其用于CO-SCR反应，在1 vol% O2存在的条件下，该催化剂能够在250℃下将NO完全转化为N2，并且具有较宽的温度窗口（250–400℃），性能明显优于孤立的Ir单原子位点和Ir纳米颗粒。此外，它还具有较高的SO2耐受性。实验结果和理论计算均表明，单个Ir原子带负电，显著增强了NO的解离，而IrW金属间纳米颗粒则加速了CO对N2O和NO2中间产物的还原。
本文第一作者兼通讯作者为澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授。
该研究工作受到澳门新莆京7906not官网校人才引进启动项目（19008021144）、校级杰青培育计划项目（19008020159）、国家自然科学基金面上项目（21978299）等项目资助。
原文信息：Yongjun Ji,* Shaomian Liu, Hongdan Zhu, Wenqing Xu,* Ruihuan Jiang, Yu Zhang, Jian Yu, Wenxing Chen, Lihua Jia, Jingang Jiang,* Tingyu Zhu, Ziyi Zhong, Dingsheng Wang, Guangwen Xu, Fabing Su,* Isolating Contiguous Ir Atoms and Forming Ir-W Intermetallics with Negatively Charged Ir for Efficient NO Reduction by CO, Advanced Materials 2022, https://doi.org/10.1002/adma.202205703.
轻工科学技术学院与化学与材料工程学院在Cell姊妹刊Matter上发表单原子催化剂合成方法学的重要综述
近日，澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授与化学与材料工程学院材料科学与工程系青年教师邢立文与在Matter（IF = 19.967）上发表题为《Top-down synthetic strategies toward single atoms on the rise》的综述论文，也代表我校作为第一通讯单位首次登上Cell姊妹刊。
自2011年，我国科学家首次明确提出单原子催化的概念以来，探索单原子催化剂（SACs）的合成方法学、结构表征和相关催化反应的构效关联等诸多科学问题如雨后春笋般涌现出来。其中，成功合成制备单原子催化剂是进行其它研究的最为重要的先决条件。
从金属前驱体的差异性以及合成路径的方向性来看，单原子催化剂的合成方法学可以大致划分为两类—“自下而上”和“自上而下”。自下而上的合成策略通常是利用小分子金属源（如金属离子、络合物和MOFs等）进行还原反应（包括碳热还原）的同时，将其稳定在引入的或原位形成的载体上，形成了诸如湿化学法、高温热解法以及这两类方法的可选组合等等。这些合成方法在其它论文和综述中已有相当完备的描述。相比，自上而下的合成策略则处于新兴阶段，目前领域中还没有系统性的综述介绍。这类方法则是直接以相对宏观的大尺寸金属（包括体相金属块体、粉末以及金属微纳米粒子等）为金属源，利用载体上的缺陷位点或金属-载体相互作用，将其转变为稳定在载体上的金属位点。与自下而上的合成方法相比，单原子催化剂的自上而下合成中不涉及金属前驱体的还原过程，可以避免金属位点的团聚或烧结，提供了一种更为简洁、绿色、低耗且更有可能实现大规模工业化应用的可能性。
本文第一作者兼通讯作者为化学与材料工程学院材料科学与工程系青年教师邢立文，共同通讯作者为澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授。
该研究工作受到澳门新莆京7906not官网青年教师科研启动基金（QNJJ2022-22）、校人才引进项目（19008021144）和校级杰青（19008020159）、国家自然科学基金面上项目（21978299）等项目资助。
原文信息：Xing L.*, Jin Y., Weng Y., Feng R., Ji Y.*, Gao H., Chen X., Zhang X., Jia D., Wang G.*, Top-down synthetic strategies toward single atoms on the rise, Matter 2022, 5(3), 788-807. https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.12.015.
澳门新莆京7906not官网在材料科学领域顶级期刊Small（影响因子：15.153）上发表研究性论文
近日，澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授在材料科学领域顶级期刊Small（IF = 15.153）上以我校作为第一单位及第一通讯单位发表题为《Isolating Single Sn Atoms in CuO Mesocrystal to Form Ordered Atomic Interfaces: An Effective Strategy for Designing Highly Efficient Mesocrystal Catalysts》的研究性论文。
介晶是由排列整齐、取向均一的纳米晶组成的非经典晶体。由于其独特的结构特征和新产生的集合性质，介晶在众多领域都有很好的应用前景。因此，探索介晶的新奇的性质对于推动其工业应用具有重要意义。
众所周知，在原子水平上调控单晶和多晶的几何结构或电子结构可以优化其催化性能，因此，基于介晶独特的结构优势，原子尺度上调控介晶的几何结构和电子结构有可能获得前所未有的催化性能。在本工作中，我们采用晶格限域策略获得了Sn单原子位点修饰的CuO复合介晶（Sn/CuO MC），并发现其具有优异的催化性能。基于CuO介晶本身的长程有序性，获得的Sn/CuO MC中，形成了有序的Sn-O-Cu原子界面。X射线吸收精细结构谱证实，在Sn/CuO MC中，略
带正电荷的Sn单原子可以在一定程度上调节Cu原子的电子结构，且调控行为与传统的单原子Sn修饰的CuO纳米粒子和纳米颗粒SnO2修饰的CuO介晶催化剂明显不同。用于硅氢氯化反应制备三氯氢硅（多晶硅原料）的反应，Sn/CuO MC表现出明显优于上述两种催化剂的催化性能。理论计算进一步证实Sn单原子位点对CuO介晶中Cu活性位电子结构的修饰，这导致Cu位点对反应物HCl吸附得到改善，从而提升催化性能。本工作展示了如何利用电子结构修饰的策略设计高效的金属氧化物介晶催化剂。
本文第一作者兼通讯作者为澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授。
该研究工作受到澳门新莆京7906not官网校人才引进启动项目（19008021144）、校级杰青培育计划项目（19008020159）、国家自然科学基金面上项目（21978299）等项目资助。
原文信息：Yongjun Ji,* Hui Zhou, Shaomian Liu, Ting Kang, Yu Zhang, Wenxing Chen, Dongxing Fu,* Ziyi Zhong,* Guangwen Xu, Xue-Qing Gong,* Fabing Su,* Isolating Single Sn Atoms in CuO Mesocrystal to Form Ordered Atomic Interfaces: An Effective Strategy for Designing Highly Efficient Mesocrystal Catalysts, Small 2022, https://doi.org/10.1002/smll.202203658.
澳门新莆京7906not官网与化学与材料工程学院材料科学与工程系在纳米科学领域重要期刊Nano Research（影响因子：10.269）上发表研究性论文
近日，澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授与化学与材料工程学院材料科学与工程系青年教师邢立文与在材料科学领域重要期刊Nano Research（IF：10.269）上以我校作为第一单位及第一通讯单位发表题为《Engineering Oxygen Vacancies and Localized Amorphous Regions in CuO-ZnO Separately Boost Catalytic Reactivity and Selectivity》的研究性论文。
调控多相催化剂的表面结构可以显著提升催化反应的反应性和选择性。近年来，大量研究证实在多相催化剂中引入缺陷，如氧空位（OVs）、金属空位（MVs)）、位错、边界缺陷（BDs）、层错和局部非晶区域（LAR），可通过改变催化剂的电子和表/界面结构有效提升一系列催化反应的性能。此外，研究还发现不同类型的缺陷在不同的催化反应中发挥不同的催化作用，例如OVs可增强CO氧化、伯醇氧化和甲苯氧化中的催化活性，而BDs等缺陷可提升一些反应的选择性，如析氢反应、硝酸盐转化为氨和电催化CO2还原。同时，缺陷含量也会影响催化性能。因此，需要合理地设计和合成多相催化剂，对缺陷的类型和含量进行良好地控制，特别是设计和合成可以分别提高活性和选择性的不同缺陷，从而实现优异的催化性能。然而，到目前为止还未见到此类工作的报道。
目前，在催化剂中产生缺陷的方法主要包括化学蚀刻、等离子体处理、杂原子掺杂、铝热还原、化学还原等，这些方法通常只能产生单一类型的缺陷。而且，这些方法需要苛刻的反应条件，如高温、有毒化学品和高能耗。因此，非常有必要发展绿色和节能的方法来产生缺陷。
在本工作中，我们报道了一种成本低和环境友好的方法，使用H2部分还原和球磨在CuO-ZnO模型催化剂中产生两种缺陷，即OVs和LAR。有趣的是，当将这种缺陷型的CuO-ZnO催化剂应用于工业上重要的Rochow-Müller反应时，我们发现LAR提升了反应物硅粉的转化率，同时OVs显著提高了目标产物二甲基二氯硅烷（简称M2）的选择性。众所周知，M2是有机硅工业中最重要的单体原料。值得说明的是，OVs和LAR的含量可以通过调节工艺条件来控制，具有OVs和最佳LARs含量的CuO-ZnO表现出最优的催化性能。密度泛函理论计算进一步表明，LAR有利于Cu3Si活性相的生成，OVs则影响Cu3Si活性相的电子结构。
本文第一作者兼通讯作者为澳门新莆京7906not官网日化工程系纪永军教授，共同通讯作者为化学与材料工程学院材料科学与工程系青年教师邢立文。
该研究工作受到澳门新莆京7906not官网校人才引进启动项目（19008021144）、校级杰青培育计划项目（19008020159）、国家自然科学基金面上项目（21978299）等项目资助。
原文信息：Yongjun Ji,* Xiaoli Chen, Shaomian Liu, Liwen Xing,* Xingyu Jiang, Bin Zhang, Huifang Li, Wenxing Chen, Ziyi Zhong, Ligen Wang,* Guangwen Xu, Fabing Su,* Engineering Oxygen Vacancies and Localized Amorphous Regions in CuO-ZnO Separately Boost Catalytic Reactivity and Selectivity, Nano Research 2022, https://doi.org/10.1007/s12274-022-4940-3.
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